背景

德國(guó)多特蒙德工業(yè)大學(xué)的J?rg Debus團(tuán)隊(duì)致力于研究在具備應(yīng)用潛力材料中的光量子信息處理、量子傳感等。該團(tuán)隊(duì)主要研究光場(chǎng)下材料的精細(xì)結(jié)構(gòu)，如量子點(diǎn)、二維材料的量子效應(yīng)，金剛石中的半導(dǎo)體缺陷和稀土離子量子阱等。對(duì)于光驅(qū)動(dòng)自旋電子的量子信息處理，用超短脈沖激光進(jìn)行相干自旋操作需要了解激子的精細(xì)結(jié)構(gòu)，特別是電子和空穴的g因子: 它定義了量子比特的頻率。除了自旋能級(jí)結(jié)構(gòu)外，受限載流子之間的相互作用也至關(guān)重要，自旋弛豫會(huì)限制量子信息的處理。

近期，Debus團(tuán)隊(duì)對(duì)金剛石晶體中氮空位的能量和自旋結(jié)構(gòu)的進(jìn)行了測(cè)量實(shí)驗(yàn)。由于其獨(dú)特的電子約束，電子自旋在室溫下展示出超長(zhǎng)的相干時(shí)間，超過(guò)數(shù)秒，該特性非常適合于量子信息和量子傳感等應(yīng)用。因此，了解磁場(chǎng)中不同自旋態(tài)對(duì)應(yīng)能級(jí)的精細(xì)結(jié)構(gòu)以及材料中載流子的相互作用機(jī)制就非常重要。Debus團(tuán)隊(duì)使用光譜學(xué)來(lái)測(cè)量這些特性，并用光譜來(lái)解析這些精細(xì)結(jié)構(gòu)。

除了光致發(fā)光光譜，Debus團(tuán)隊(duì)還使用了另一種技術(shù)，自旋反轉(zhuǎn)拉曼散射，該技術(shù)類似于普通的拉曼散射，但材料的初始態(tài)和最終態(tài)具有不同的自旋特性。自旋反轉(zhuǎn)信號(hào)被檢測(cè)到的位置會(huì)通過(guò)自旋態(tài)的能量差從激發(fā)光的光譜位置偏移。自旋反轉(zhuǎn)拉曼散射不僅可以用來(lái)測(cè)量自旋能級(jí)，還可以用來(lái)制備限制在特定自旋態(tài)量子點(diǎn)中的載流子。散射機(jī)制有助于識(shí)別電子與空穴之間的自旋相互作用。而且實(shí)驗(yàn)室中的大多數(shù)實(shí)驗(yàn)都是在低溫磁場(chǎng)中進(jìn)行的，可以精確地控制激發(fā)光的能量和偏振。

自旋反轉(zhuǎn)拉曼散射檢測(cè)時(shí)的TriVista設(shè)置

上圖的拉曼光譜為InGaAs/GaAs量子點(diǎn)中的電子在磁場(chǎng)為8 T和溫度為6 K時(shí)的自旋反轉(zhuǎn)信號(hào)，1.39 eV (892 nm)激發(fā)，通過(guò)液氮冷卻Spec-10 CCD相機(jī)進(jìn)行探測(cè)。

挑戰(zhàn)

然而，Debus實(shí)驗(yàn)室的研究不只是專注于一種材料，而是很寬波段的多種材料。該光譜系統(tǒng)需要適應(yīng)信號(hào)波長(zhǎng)的變化，通過(guò)不同激發(fā)波長(zhǎng)的激光器或可調(diào)諧激光器，可以獲得足夠高的光譜功率，以解析由外加磁場(chǎng)調(diào)節(jié)的自旋態(tài)的精細(xì)結(jié)構(gòu)和相互作用的細(xì)節(jié)。

解析精細(xì)結(jié)構(gòu)時(shí)會(huì)有很多難點(diǎn)，例如，在解析半導(dǎo)體量子點(diǎn)的精細(xì)結(jié)構(gòu)時(shí)，量子點(diǎn)大小或形狀的微小變化就會(huì)引起由能級(jí)分布導(dǎo)致的非均勻展寬。通過(guò)調(diào)諧激發(fā)波長(zhǎng)與特定量子點(diǎn)的共振，樣品中其他量子點(diǎn)的信號(hào)會(huì)被抑制，減少光譜展寬。然而，激光會(huì)在探測(cè)信號(hào)的光譜附近。共振自旋反轉(zhuǎn)拉曼散射中的信號(hào)也是如此，它與激發(fā)激光線之間僅發(fā)生了幾分之一meV(幾個(gè)波數(shù))的輕微偏移。

在激光線附近進(jìn)行光譜測(cè)量是極具挑戰(zhàn)性的。彈性散射光的強(qiáng)度往往比信號(hào)強(qiáng)得多，會(huì)對(duì)探測(cè)器上微弱信號(hào)的檢測(cè)產(chǎn)生極大干擾。在檢測(cè)之前，必須使用濾光片來(lái)降低激光強(qiáng)度。濾光片需要準(zhǔn)確的濾掉激光線并在激光線附近測(cè)量信號(hào)，而且改變激發(fā)波長(zhǎng)需要使用或購(gòu)買對(duì)應(yīng)的濾光片。

解決方案

Debus團(tuán)隊(duì)使用了TriVista TR555三級(jí)光譜系統(tǒng)，不僅實(shí)現(xiàn)了高分辨率和強(qiáng)的雜散光抑制(針對(duì)激光線附近的信號(hào))，而且可以適應(yīng)不斷變化的實(shí)驗(yàn)要求，如不同的材料、激發(fā)和檢測(cè)波長(zhǎng)。此外，自旋反轉(zhuǎn)拉曼散射信號(hào)的強(qiáng)度較低，需要提高光學(xué)器件的效率和探測(cè)器的靈敏度。

The TriVista allows us to perform challenging optical spectroscopy with high resolution as close as a few 100 μeV (0.8 cm-1) from the excitation laser line.

TriVista系統(tǒng)由3臺(tái)光譜儀組成，與單級(jí)相比，光譜分辨率可達(dá)到300%。TriVista的另一種3級(jí)模式允許在激光線5cm-1(0.62 meV)附近記錄信號(hào)。在這種工作模式下，前2級(jí)以某種方式連接在一起，充當(dāng)由第三級(jí)頻譜分散的信號(hào)帶通濾波器。另外，Debus團(tuán)隊(duì)有時(shí)會(huì)使用單點(diǎn)檢測(cè)器(例如PMT)的進(jìn)行檢測(cè)，適用于不需要使用CCD檢測(cè)的實(shí)驗(yàn)。

TriVista系統(tǒng)可適應(yīng)實(shí)驗(yàn)室不斷變化的實(shí)驗(yàn)要求，能探測(cè)從紫外到紅外的任何波段的激光或信號(hào)，且無(wú)需使用額外對(duì)應(yīng)不同波段的濾波片。

TriVista系統(tǒng)還可操作多達(dá)4個(gè)信號(hào)輸出端口(第一級(jí)和第二級(jí)各一個(gè)，第三級(jí)兩個(gè))，且該系統(tǒng)除上述的組合模式外，每個(gè)階段都可以相互獨(dú)立操作。

Debus團(tuán)隊(duì)使用不同的探測(cè)器在不同的輸出端口上探測(cè)可見(jiàn)和紅外信號(hào)，還通過(guò)ICCD，如PIMAX，進(jìn)行納秒分辨率的時(shí)間分辨測(cè)量。

TriVista系統(tǒng)擁有從紫外到近紅外波段下的高分辨率、高雜散光抑制的能力，且具有多種有效的檢測(cè)和操作選項(xiàng)，滿足了Debus團(tuán)隊(duì)在量子材料研究過(guò)程中各個(gè)方面的多種需求和要求。

審核編輯 黃宇